ポイント

• 強磁性体の元素置換により電気分極と磁化の強い結びつきを実現
• 急速な電場変化を加えることで磁気極性を反転
• 電場で磁気情報の書き換え可能な省電力デバイス実現へ一歩

要旨

理化学研究所（野依良治理事長）と東京大学（濱田純一総長）は、酸化物磁石の極性（N極、S極）を電場だけで反転させることに世界で初めて成功しました。これは、理研基幹研究所（玉尾皓平所長）交差相関物性科学研究グループ交差相関物質研究チームの徳永祐介基幹研究所研究員、田口康二郎チームリーダー、十倉好紀グループディレクター（東京大学大学院工学系研究科教授）と、東京大学大学院新領域創成科学研究科の有馬孝尚教授の研究グループによる成果です。

強磁性体(磁石)と強誘電体^※1はエレクトロニクス材料として広く応用され、近年、この両方の性質を併せ持つマルチフェロイック物質^※2が、低消費電力のメモリデバイス候補として注目されています。通常、磁気記録の書き込み（N極とS極を反転させる）には、電流の周りに発生する磁場を利用しますが、消費電力が大きく磁場の発生する空間を小さくしにくいことから異なる方式が研究されています。電気を流さない絶縁体の磁石に電場だけを加えてN極とS極が反転できれば、消費電力は格段に小さくなり、また、記録部位の微細化にも向いています。しかし、これまで、絶縁体の磁極を電場だけで反転させることに成功した例はありませんでした。

研究グループは、希土類元素（レア・アース）であるジスプロシウム（Dy）、テルビウム（Tb）と鉄(Fe)からなる絶縁体酸化物磁石「ジスプロシウム・テルビウムフェライト（Dy_0.70Tb_0.30FeO₃）」を作製し、この物質が－270.5℃以下ではマルチフェロイック物質であること、また電場を加えて電気分極を反転させると1,000分の1秒以下で結晶全体の磁極が反転することを確かめました。外部から磁場をかけない状態で、電場だけで結晶全体の磁極を反転させたのは世界で初めてです。

本成果は、電場により磁化を自在に制御できるマルチフェロイック物質の開発に向け重要な設計指針を与えます。今後、電場で磁気情報を書き換えることが可能な低消費電力のメモリデバイスなどへの応用が期待できます。

本研究成果は、最先端研究開発支援プログラム（FIRST）課題名「強相関量子科学」（中心研究者：十倉好紀）の事業の一環として得られた成果で、科学雑誌『Nature Physics』オンライン版（8月19日付け：日本時間8月20日）に掲載されます。

背景

強磁性体(磁石)と強誘電体はエレクトロニクス材料として広く応用されています。近年、この強磁性と強誘電性を併せ持つマルチフェロイック物質が注目されています。これらの物質の中には、強磁性体としての性質と強誘電体としての性質がお互い強く結びついているものがあるため、電場により磁化の方向を、磁場により電気分極の方向を制御できる可能性があります。

また、電流による磁化方向の制御が試みられていますが、大電流が必要なため、発熱量が大きくなり高い電力消費を伴います。これに対し、強誘電体のような絶縁体での電場による磁化方向の制御ではほとんど電流を流す必要がなく、消費電力が小さいと考えられています。このため、マルチフェロイック物質を用いて電場により磁化を制御できると、低消費電力のメモリデバイスなどへの応用が可能になると期待されています。しかし、これまでのマルチフェロイック物質では、外部から電場を加えずに、磁場だけで電気分極を反転させた例はあるものの、外部から磁場を加えずに、電場だけで磁化の反転に成功した例はありませんでした。

今回、研究対象とした「希土類オルソフェライト^※3」は、希土類元素と鉄、酸素からなり、室温では鉄の電子スピンが規則的に配列して磁石の性質（強磁性）を示します。2009年に研究グループは、この一種であるガドリニウムフェライト（GdFeO₃）結晶が、ガドリニウム（Gd）のスピンが整列する温度（－270.65℃）以下になるとマルチフェロイック物質になることや、電場により電気分極を反転させると磁化が部分的に反転することを報告しました。しかし、電気分極と磁化の結びつきが弱いため、磁化の反転量は最大でもこの物質の持つ強磁性成分全体の数%以下と小さく、ほとんどは電気分極だけが反転してしまい、結晶全体の磁極反転には至りませんでした。今回、ガドリニウムフェライトのガドリニウムを別の希土類元素であるジスプロシウム（Dy）とテルビウム（Tb）に置き換えることにより、磁化と電気分極の強い結びつきが実現するのではないかと予想し、「ジスプロシウム・テルビウムフェライト（Dy_0.70Tb_0.30FeO₃）」を作製し、電場による磁化の反転の実証に挑みました。

研究手法と成果

強誘電体における電気分極の反転は、分極と逆向きに電場を印加してゆくと分極が電場の方向を向いた微小な領域（分域）とそれを囲む分域壁^※4が生成され（核生成）、この微小な分域を拡大するように分域壁が結晶中を運動（伝搬）することで起こります。マルチフェロイック物質には、この通常の分域壁と、分域壁が同時に磁壁^※5にもなっているマルチフェロイックドメイン壁の2種類が存在します。そこで研究グループは、マルチフェロイックドメイン壁だけを通じて電場で電気分極を反転させることができると、それに伴い磁化も反転すると考えました。

また、研究グループは、2009年の成果から希土類オルソフェライトでは通常の分域壁の核生成・伝搬のしやすさには希土類イオンの持つ磁気モーメントの反転しやすさが関係し、一方、マルチフェロイックドメイン壁の核生成・伝搬のしやすさには鉄イオンの持つ磁気モーメントの反転のしやすさが関係していることを理論的に突き止めていました。磁気モーメントの反転しやすさは、磁気モーメントが特定の方向に向きたがる性質（磁気異方性）が強く関連することが知られています。

研究グループは、通常の分域壁よりもマルチフェロイックドメイン壁の核生成・伝搬を生じやすくすることで、電気分極と磁化の結びつきを強化することを目指しました。この目的のために、元素置換により、磁気異方性が小さく磁気モーメントが反転しやすいガドリニウムを、磁気異方性が大きく磁気モーメントが反転しづらいジスプロシウムとテルビウムに置き換えたDy_0.70Tb_0.30FeO₃の単結晶試料を作製しました（図1）。そして、その性質を調べたところ、室温では鉄の磁気モーメントが規則的に配列することから強磁性であることを、また、－270.5℃以下ではジスプロシウムとテルビウムの磁気モーメントが規則的に配列し、強誘電性を併せ持つマルチフェロイック物質になることを確かめました。さらに、－270.65℃において外部から電場を印加し、電気分極を反転させたところ、磁化も反転していることを確認しました（図2）。電気分極の反転に用いる電場の印加速度を変えて磁化の反転率を詳しく調べたところ、印加速度を速くしたときには強磁性成分の90%以上が反転しており、印加速度を遅くしたときには磁化は反転しないことが分かりました（図3）。

これは、Dy_0.75Tb_0.25FeO₃の場合、電場の印加速度が遅いと通常の分域壁の核生成・伝搬で電気分極の反転が起こり磁化は変化せず、一方、電場の印加速度が速いと通常の分域壁が電場の変化に対して追随できなくなり、結果としてマルチフェロイックドメイン壁の生成・伝搬が生じ、電気分極の反転と同時に磁化の反転が起こることを示しています（図4）。

つまり、元素置換や電場印加速度の制御により、2種類の分域壁のうち、マルチフェロイックドメイン壁だけを選択的に核生成・伝搬させることが可能となりました。その結果、結晶全体の磁極（N極、S極）を電場だけで反転させることに成功しました。

今後の期待

今回の成果は「いかにして電気分極と磁化をより強く結びつけるか」について1つの知見を与えるものです。電場により磁化を自在に制御できるマルチフェロイック物質の開発への重要な設計指針を与えるものとなります。

今後、この知見をもとに一般に扱いやすい温度で動作するマルチフェロイック物質が開発できれば、電場で磁気情報を書き換えることが可能な省電力メモリデバイスなどへの応用が期待できます。

原論文情報

• Y. Tokunaga, Y. Taguchi, T. Arima, and Y. Tokura, “Electric-field-induced generation and reversal of ferromagnetic moment in ferrites” Nature Physics (2012).
  doi: 10.1038/nphys2405

発表者

理化学研究所
基幹研究所 交差相関物性科学研究グループ 交差相関物質研究チーム
基幹研究所研究員 徳永 祐介（とくなが ゆうすけ）
チームリーダー 田口 康二郎（たぐち やすじろう）

報道担当

理化学研究所 広報室 報道担当
Tel: 048-467-9272 / Fax: 048-462-4715

補足説明

• 1.強誘電体
  外部から電場を印加しない状態でも結晶内部に正と負の電荷の分布にずれ(電気分極)を持ち、その方向が外部電場により反転可能な性質を持つ物質。
• 2.マルチフェロイック物質
  強磁性体と強誘電体の性質を併せ持つ物質。A₃B₇O₁₃X（A=Cu, Ni, Co, X=Cl, Br, I）、 CoCr₂O₄, Mn₂GeO₄などの物質が知られている。広義には強磁性でなくとも、らせん磁性や反強磁性を伴う強誘電体（たとえばTbMnO₃, BiFeO₃など）なども含まれる。
• 3.希土類オルソフェライト
  化学式 RFeO₃（ Rは希土類元素）で表されるペロブスカイト型酸化物の総称。室温で弱い磁石としての性質を持つ。
• 4.分域壁
  強誘電体中で、分極の方向がそろっている領域を分域、隣り合う分域同士の境目のことを分域壁と呼ぶ。
• 5.磁壁
  強磁性体中で、磁気モーメントの方向がそろっている領域を磁区、隣り合う磁区同士の境目のことを磁壁と呼ぶ。